GB/T 28540-2012 铀尾矿（渣）氡-222析出率估算方法

　　ICS 13. 280 F 73

　　中 华 人 民 共 和 国 国 家 标 准

　　GB/T 28540—2012

　　铀尾矿(渣) 氡-222析出率估算方法

　　Estimating method ofradon-222emanation rate from uranium tailings

　　2012-06-29发布 2012-11-01实施

　　中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局中 国 国 家 标 准 化 管 理 委 员 会

　　

　　发

　　

　　布

　　GB/T 28540—2012

　　目 次

　　前言 Ⅲ

　　1 范围 1

　　2 规范性引用文件 1

　　3 术语和定义 1

　　4 铀尾矿(渣)表面氡析出率的理论计算 2

　　5 相关参数确定方法 2

　　Ⅰ

　　GB/T 28540—2012

　　前 言

　　本标准按照 GB/T 1. 1—2009给出的规则起草 。

　　本标准由中国核工业集团公司提出 。

　　本标准由全国核能标准化技术委员会(SAC/TC58)归 口 。本标准起草单位 :核工业北京化工冶金研究院 。

　　本标准主要起草人 :李先杰 、王尔奇 。

　　Ⅲ

　　GB/T 28540—2012

　　铀尾矿(渣)氡-222析出率估算方法

　　1 范围

　　本标准规定了基于镭比活度 、氡-222的扩散系数和射气系数 、尾矿(渣) 的干密度等参数估算铀尾矿(渣)氡-222析出率的方法 。

　　本标准适用于铀尾矿(渣)库平均氡析出率的估算 。

　　2 规范性引用文件

　　下列文件对于本文件的应用是必不可少的 。凡是注 日期的引用文件 ,仅注 日期的版本适用于本文件 。凡是不注日期的引用文件 ,其最新版本(包括所有的修改单)适用于本文件 。

　　GB 11743—1989 土壤中放射性核素的 γ能谱分析方法

　　GB/T 50123—1999 土工试验方法标准

　　EJ/T 1117—2000 土壤中镭-226的放射化学分析方法

　　EJ/T 1128—2001 铀矿冶废石 、尾矿土质覆盖厚度及降低氡析出率的计算方法

　　NY/T 1121. 3—2006 土壤检测第 3部分 :土壤机械组成的测定

　　NY/T 1121. 4—2006 土壤检测第 4部分 :土壤容量的测定

　　HJ/T 61—2001 辐射环境监测技术规范

　　3 术语和定义

　　下列术语和定义适用于本文件 。

　　3. 1

　　尾矿(渣) tailings

　　在提取铀的矿石处理过程中产生的固体废弃物或废弃的固液混合物 ,包括水冶尾矿和堆浸尾渣 。水冶尾矿指在水冶厂通过破磨加工矿石以提取有用金属过程中产生的废弃物 ;

　　堆浸尾渣指通过矿石堆浸提取有用金属过程中产生的废弃物 。

　　3. 2

　　尾矿(渣)库 tailingsimpoundment

　　贮存或堆放水冶厂排出的尾矿浆中矿砂和矿泥(或干尾矿 、渣) 的专用设施 , 由堤坝围截而成 ,库内设有排水(洪)构筑物以排除库内的尾矿澄清水或暴雨洪水 。

　　3. 3

　　氡析出率 radon emanation rate

　　单位时间间隔内穿过单位面积界面析出氡的量 ,单位为贝可每平方米秒(Bq/(m2 · s)) 。 3. 4

　　镭-226比活度 Ra-226specificactivity

　　单位质量物质中镭-226的放射性活度 ,单位为贝可每千克(Bq/kg) 。

　　3. 5

　　尾矿干密度 tailingsdrydensity

　　尾矿孔隙中完全没有水时的密度称干密度 ,是指单位体积尾矿在干燥达到恒重后的质量 ,单位为千克每立方米(kg/m3 ) 。

　　1

　　GB/T 28540—2012

　　3. 6

　　射气 emanation(Em)

　　37(在钍)系是钍射气(在三个天然)放(22射0R或 T(中镭)n(R,T(a)/56(体放)s射),在(性)锕(气)铀(体)系(氡)(是锕(Rn))射。气(在)铀(21系9R或 A(镭射),T(21(2)/(2)2n3,9(T)16(/)2 . 825 d) ,

　　氡-222射气系数 emanation coefficient

　　在矿石的一定体积和时间内脱离晶格进入自由空间(孔裂隙)的氡-222射气量与该体积 、时间内所生成的全部氡-222射气量的比值称为射气系数 。

　　3. 8

　　有效扩散系数 effectivediffusion coefficient

　　氡析出率与氡的浓度梯度的比值 ,单位为二次方厘米每秒(cm2/s) 。

　　3. 9

　　含水饱和度 moisturesaturation

　　已充填水的孔隙与总孔隙容积之比 。

　　3. 10

　　铀镭平衡系数 uranium and radium equilibrium coefficient

　　介质中镭-226的放射性活度与同一介质中铀-238的放射性活度的比值 。

　　4 铀尾矿(渣)表面氡析出率的理论计算

　　当铀尾矿(渣)为均匀多孔介质 ,且湿尾矿(渣)(含水量大于 1%)厚度超过 2 m 或干尾矿(渣)(含水量小于或等于 1%)厚度超过 4 m 时 ,裸露尾矿(渣)表面氡析出率理论计算公式见式(1) :

　　Jt =ARaρE λDt … … … … … … … … … … … … … … ( 1 )

　　当湿铀尾矿(渣)厚度小于 2 m 或干铀尾矿(渣) 厚度小于 4 m 时裸露尾矿(渣) 表面理论计算公式

　　应修正为式(2) :

　　Jt =ARaρE λDt th( λ/Dtxt) … … … … … … … … … … … ( 2 )

　　式中 :

　　Jt — 铀尾矿表面氡析出率 ,单位为贝可每平方米秒(Bq/(m2 · s)) ;

　　ARa — 尾矿中镭-226的比活度 ,单位为贝可每千克(Bq/kg) ;

　　ρ — 尾矿的干密度 ,单位为千克每立方米(kg/m3 ) ;

　　E — 尾矿的氡-222射气系数 ,无量纲 ;

　　λ — 氡-222衰变常数 ,2. 06× 10- 6 ,单位为每秒(s-1) ;

　　Dt — 尾矿层中氡-222的有效扩散系数 ,单位为二次方米每秒(m2/s) ;

　　xt — 尾矿层的厚度 ,单位为米(m) ;

　　th — 双曲正切函数符号 。

　　其理论计算公式导出与边界条件见 EJ/T 1128—2001附录 B。

　　5 相关参数确定方法

　　5. 1 尾矿取样、保存与样品管理

　　5. 1. 1 取样和保存

　　一般在尾矿库滩面 20 m×20 m(最大不超过 40 m×40 m)范围布 1个取样点 ,采取垂深 2 m 内的

　　2

　　GB/T 28540—2012

　　尾矿样 , 以土壤采集器或取样铲进行取样 。将每点采集的尾矿样去除杂物 , 现场均匀混合后取 2 kg~ 3 kg装入双层塑料袋内密封 ,再置于同样大小的布袋中保存 。

　　以环刀法取样获得的尾矿样品,其样品保存见 NY/T 1121. 4—2006。

　　5. 1. 2 样品管理

　　尾矿样品采集后的记录 、保存 、运输 、交接 、处理等管理要求见 HJ/T 61—2001的第 6章 。

　　5. 2 尾矿(渣)中镭-226的比活度确定

　　5. 2. 1 尾矿(渣)中镭-226的比活度测定

　　将 1. 000 g尾矿(渣)干样品置于 50 mL铁坩埚(或石墨坩埚)中 ,加 0. 2 g硝酸钡 、3 g~4 g过氧化钠 、3 g~4 g无水碳酸钠与样品搅拌 ,再覆盖一层 5 g 氢氧化钠 ,置于马弗炉中加热熔融 。 当温度达到680 ℃时 ,继续恒温 10min~ 15min,取出坩埚 ,冷却 。冷却后的坩埚放在 300mL烧杯中 ,加入 100mL热洗涤液溶液(30g无水碳酸钠和 15 g氢氧化钠溶于适量水中 ,并用水稀释至 1 000 mL) ,煮沸 ,直至熔融物全部脱离坩埚 。将烧杯中的溶液和沉淀物在布氏漏斗上抽滤 ,用加热的洗涤溶液洗涤坩埚 、烧杯和沉淀物各 3 次 ,弃去滤液 。用混合酸溶解沉淀物并转移至扩散器中 ,溶解液的总体积控制在 30mL~ 50 mL之间 。用真空泵或双链球 排 气 10 min~ 15 min后 , 立 即 封 存 , 并 记 录 封 存 时 间 和 扩 散 器 编 号 。视样品中镭含量的多少封闭 3 d~ 20d 以积累足够量的氡-222。然后将氡-222气体转入闪烁室 ,使氡及其子体达到平衡后 ,在氡钍分析仪上测量 ,按式(3)计算镭-226的比活度 :

　　ARa Ab Ms … … … … … … … … … … …

　　式中 :

　　ARa— 样品中镭-226的比活度 ,单位为贝可每千克(Bq/kg) ;

　　k — 闪烁室的刻度值 ,单位为贝可每分钟计数(Bq/计数 · min-1) ;

　　I — 测量的样品计数率 ,单位为每分钟计数(计数/min) ;

　　I0 — 闪烁室的本底计数 ,单位为每分钟计数(计数/min) ;

　　Ab — 试剂空白样中的镭-226活度 ,单位为贝可(Bq) ;

　　r — 方法回收率 , % ;

　　λ — 氡的衰变常数 ,7. 55× 10- 3 ,单位为每小时(h-1) ;

　　t — 氡的积累时间 ,单位为小时(h) ;

　　Ms — 取样量干重 ,单位为克(g) 。

　　具体仪器设备 、试剂 、操作方法和分析步骤详见 EJ/T 1117—2000。

　　尾矿(渣)中镭-226的比活度测定也可以采用 GB 11743—1989所给出的 γ能谱分析方法 。

　　5. 2. 2 尾矿渣中镭-226的比活度 ARa估算

　　在铀矿石中镭-226的比活度与其母体铀-238放射性平衡状态以铀镭平衡系数来表征 。 因为在尾矿中几乎包含所有铀-238衰变产生的镭 ,所以 ,它的比活度与矿石中最初的铀的比活度相关 。 而含 1%天然铀品位矿石的铀-238的比活度为 1. 23× 105 Bq · kg- 1 , 即铀的比活度为 1. 23× 105 G(Bq/kg) ,则镭-226的比活度 ARa可由式(4)估算 :

　　ARa = 1. 23× 105GKP … … … … … … … … … … … … … … ( 4 )

　　式中 :

　　G — 矿石中天然铀品位 , % ;

　　KP — 矿石的铀镭平衡系数 ,无量纲 。

　　3

　　GB/T 28540—2012

　　5. 3 尾矿干密度的确定

　　采用环刀法获取尾矿样品,并立即对尾矿样品称重 , 同时测定样品的含水量 ,具体操作方法与步骤见 NY/T 1121. 4—2006。尾矿干密度可由式(5)计算得到 :

　　… … … … … … … … … … … … … … ( 5 )

　　式中 :

　　ρ — 尾矿的干密度 ,单位为千克每立方米(kg/m3 ) ;

　　M — 尾矿样品的总重量 ,单位为千克(kg) ;

　　θg — 尾矿样品干基含水量 ,无量纲 ;

　　V — 尾矿样品的总体积 ,单位为立方米(m3 ) 。

　　尾矿样品干基含水量通常的测量方法为称重法 。先取一部分待测尾矿样品,用 0. 01 g 精度的天平称取尾矿样品的重量 ,记作尾矿样品的总重量(也称湿重量) ,在 105 ℃ ±2 ℃的烘箱内将尾矿样品烘6h~ 8 h至恒重 ,然后测定烘干尾矿样品,记作尾矿样品的干重量 ,具体操作方法与步骤见 NY/T 1121. 3—2006附录 A。则含水量由式(6)计算得到 :

　　… … … … … … … … … … … … … … … … ( 6 )

　　式中 :

　　M — 尾矿样品总重量 ,单位为克(g) ;

　　Ms— 尾矿样品干重量 ,单位为(g) 。

　　5. 4 尾矿氡-222射气系数的确定

　　5. 4. 1 尾矿氡-222射气系数的测定(射气法)

　　将尾矿样品称重(约 100 g) 后置于 500 mL~ 1 000 mL 的集氡容器内密封(容 器 上 应 有 进 、出 气嘴) ,在密封前应把样品孔裂隙中累积的氡排净 。在保持取样时的含水量(>1%)情况下 , 当样品在容器内密封 1 d~ 2 d 以积累足够量的氡后 ,采用循环法将氡转移到闪烁室或测氡仪的探测器中 ,使闪烁室或测氡仪的探测器与集氡容器内的氡达到完全平衡 , 然后测量出氡浓度 ,并测量出样品的镭-226 比活度 、干重和干密度 。尾矿氡-222射气系数由式(7)计算得到 :

　　E

　　式中 :

　　E — 尾矿氡-222射气系数 ,无量纲 ;

　　C — 测量的氡浓度 ,单位为贝可每立方米(Bq/m3 ) ;

　　Vz— 包括集氡容器 、闪烁室或探测器和连接管道等循环体系的总容积 ,单位为立方米(m3 ) ;

　　T — 样品在集氡容器中密封至循环取样结束的积氡时间 ,单位为小时(h) ;

　　其他符号意义与前面相同 。

　　5. 4. 2 尾矿氡-222射气系数的测定(γ谱法)

　　将尾矿样品装满样品盒并密封(保持取样时的含水率与密度) ,在密封前应把样品孔裂隙中累积的氡排净 。等 3 h~4 h使氡析出处于稳定状态和氡及氡子体达到平衡状态 ,然后用 γ谱仪测量样品盒的氡子体特征 γ射线峰(609keV)或峰群(294 keV、352 keV、609 keV) 的强度 。将密封的尾矿样品盒放几天后(3天以上) , 再 次 用 γ 谱 仪 测 量 样 品 盒(几 何 位 置 应 与 第 一 次 测 量 时 保 持 基 本 一 致) , 则 尾 矿氡-222射气系数可按式(8)计算 :

　　4

　　GB/T 28540—2012

　　E

　　式中 :

　　E— 尾矿氡-222射气系数 ,无量纲 ;

　　I1 — 尾矿样品盒第一次测得氡子体特征 γ射线峰或峰群的净计数率 ,单位为每分钟计数(计数/ min) ;

　　I2 — 尾矿样品盒第二次测得氡子体特征 γ射线峰或峰群的净计数率 ,单位为每分钟计数(计数/ min) ;

　　t1 — 尾矿样品盒从密封至第一次测量的时间 ,单位为小时(h) ;

　　t2 — 尾矿样品盒从密封至第二次测量的时间 ,单位为小时(h) 。

　　5. 4. 3 尾矿氡-222射气系数的估计值

　　尾矿的氡-222射气系数 E通常的范围是 0. 03~0. 50,射气系数随着尾矿粒度的增加而减小 。对于尾矿干重的含水率均大于 1% ,此时的射气系数范围是 0. 15~0. 40。

　　射气系数 E 比较合理的取值为 0. 25。在没有对射气系数进行测定时 ,推荐使用射气系数的保守值为 0. 35。

　　5. 5 尾矿层中氡-222的有效扩散系数的估算

　　尾矿中氡-222的有效扩散系数 Dt 可按下面的经验式(9)估算获得 :

　　Dt = 7 × 10-6exp[-4(m - mn2 + m5 ) ] … … … … … … … … … … ( 9 )

　　式中 :

　　m — 含水饱和度 ,无量纲 ;

　　n — 孔隙比 ,无量纲 。

　　式中尾矿(渣)含水饱和度的测量 ,通常采用的也是称重法 。通过环刀采取一定量的尾矿样品,将环刀与尾矿样品一起放在 105℃ ±2℃的烘箱内烘 6 h~ 8 h至恒重 ,测定烘干尾矿样品的重量(减去环刀的重量) ,记作尾矿样品的干重量(Ms) ;然后按 GB/T 50123—1999中 3. 2. 2 的规定操作 ,将盛有尾矿样品的环刀装入饱和容器浸入水盘中 ,水盘中的水面不能淹没样品 。环刀与尾矿样品在水中放置 4 h~ 8 h,取出称重 ,然后再次浸入水中 2 h 取出称重 ,前后两次重量无显著差异时 ,说明已达到饱和 。 尾矿(渣)的含水饱和度由式(10)计算 :

　　m … … … … … … … … … … … … … … … … ( 10 )

　　式中 :

　　Msr— 尾矿(渣)样品含水饱和后的重量 ,单位为克(g) 。

　　其他符号意义同前 。

　　尾矿(渣)的孔隙比测定见 GB/T 50123—1999的 14. 1. 6。